Полиэтилентерефталат (ПЭТ), важный термопластичный полиэфир, ежегодно производится в мире более 70 миллионов тонн и широко используется в упаковке пищевых продуктов, текстильной промышленности и других отраслях. Однако, несмотря на этот огромный объём производства, около 80% отходов ПЭТ бессистемно выбрасывается или отправляется на свалки, что приводит к серьёзному загрязнению окружающей среды и нерациональному использованию значительных углеродных ресурсов. Переработка отходов ПЭТ стала важнейшей задачей, требующей прорывов для обеспечения глобального устойчивого развития.
Среди существующих технологий переработки значительное внимание привлекает технология фотореформирования благодаря своим экологичным и щадящим свойствам. Этот метод использует чистую, не загрязняющую окружающую среду солнечную энергию в качестве движущей силы, генерируя активные окислительно-восстановительные формы in situ при температуре и давлении окружающей среды, что способствует переработке и повышению качества пластиковых отходов. Однако продукты современных процессов фотореформирования в основном ограничены простыми кислородсодержащими соединениями, такими как муравьиная кислота и гликолевая кислота.
Недавно исследовательская группа из Центра фотохимической конверсии и синтеза в институте в Китае предложила использовать отходы ПЭТ и аммиак в качестве источников углерода и азота, соответственно, для получения формамида с помощью фотокаталитической реакции CN-сочетания. Для этого исследователи разработали фотокатализатор Pt1Au/TiO2. В этом катализаторе одноатомные центры Pt селективно захватывают фотогенерированные электроны, в то время как наночастицы Au захватывают фотогенерированные дырки, значительно повышая эффективность разделения и переноса фотогенерированных электронно-дырочных пар, тем самым повышая фотокаталитическую активность. Скорость образования формамида достигла приблизительно 7,1 ммоль гкат⁻¹ ч⁻¹. Эксперименты, такие как инфракрасная спектроскопия in-situ и электронный парамагнитный резонанс, выявили путь реакции, опосредованный радикалами: фотогенерированные дырки одновременно окисляют этиленгликоль и аммиак, генерируя альдегидные промежуточные продукты и аминорадикалы (·NH₂), которые вступают в CN-сочетание, в конечном итоге образуя формамид. Эта работа не только открывает новый путь к высокоэффективной переработке пластиковых отходов, расширяя спектр продуктов переработки ПЭТ, но и предлагает более экологичную, экономичную и перспективную стратегию синтеза для производства важных азотсодержащих соединений, таких как фармацевтические препараты и пестициды.
Результаты исследования были опубликованы в журнале Angewandte Chemie International Edition под названием «Фотокаталитический синтез формамида из пластиковых отходов и аммиака посредством образования связи CN в мягких условиях». Исследование финансировалось, в частности, за счёт проектов, поддержанных Национальным фондом естественных наук Китая, Совместным лабораторным фондом новых материалов Китайской академии наук и Гонконгским университетом.
Время публикации: 26 сентября 2025 г.